《PNAS》:具有原子尺度厚分子筛孔的纳米晶石墨烯薄膜!
发布时间:2021-11-19 文章来源: https://www.pnas.org/content/118/37/e2022201118 访问量:
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通过自下而上的合成,在石墨烯晶格中加入高密度的分子筛分纳米孔,对于高性能膜来说是非常有吸引力的。在此,来自瑞士洛桑联邦理工学院的Kumar VaroonAgrawal等研究者,通过控制合成纳米晶石墨烯来实现了上述一目标,其中一些纳米大小的、定向错误的晶粒不完全生长在晶格中生成分子大小的孔隙。相关论文以题为“Bottom-up synthesis of graphene films hosting atom-thick molecular-sieving apertures”发表在Proceedings of the National Academy of Science of the United States of America上。
直接自底向上合成具有分子筛孔的二维薄膜,是材料化学中一个长期的目标。具有高密度分子大小纳米孔的材料,如沸石、金属-有机框架(MOFs)、共价有机框架、石墨碳氮化物和蛋白质通道,可以在二维拓扑中合成,尽管是以横向尺寸限制为O(1 µm)的纳米片的形式,从而阻碍了通过自下而上的合成实现多孔的、单胞厚膜。另一方面,石墨烯和六方氮化硼(h-BN)的高质量原子厚多晶薄膜的合成可以规模化进行,2017年石墨烯薄膜生产能力超过300万平方米。然而,在缺乏足够的电子密度隙以使分子输运具有合理的能量势垒时,它们的晶格是不可渗透的。
高密度本征空位缺陷的存在,导致H2渗透率极高(38000气体渗透单元或GPU;1GPU = 3.35 × 10−10 mol m−2s−1Pa−1)。气孔大小与H2的活化迁移和吸引H2/CH4、H2/N2和CO2/N2选择性相对应。其导电性和选择性的结合,可与通过合成后晶格刻蚀制备的最先进的石墨烯膜相媲美。此外,功能化和掩蔽方法可以提高后合成蚀刻石墨烯的性能,可以应用于PNG,以微调特定应用的性能。气孔的氧功能化,使H2/CH4和H2/N2选择性分别提高了150和130%。用亲CO2聚合物掩蔽PNG可以获得很好的碳捕获性能,CO2的渗透率为5700 GPU, CO2/N2分离系数为31。
图1 PNG薄膜的纳米结构
图2 从PNG-2膜的固有缺陷进行分子筛分
图3 不同生长实验所得多晶石墨烯薄膜的纳米结构
图4 PS-b-P4VP前体的PNG-3
图5 PNG-3和PEI/聚乙二醇二甘油酯(PEGDE)掩蔽PNG-3膜的碳捕集性能
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