澳大利亚韩兆军博士、Rose Amal院士:电化学重构负载在垂直石墨烯的铜纳米颗粒,以实现对高附加值二氧化碳还原产物的选择性调控

发布时间:2022-04-18   文章来源: 石墨烯联盟   访问量:

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文章信息

电化学重构负载在垂直石墨烯的铜纳米颗粒,以实现对高附加值二氧化碳还原产物的选择性调控

第一作者:马志鹏 博士
通讯作者:韩兆军*,Rose Amal*

单位:澳大利亚新南威尔士大学


研究背景

铜基材料因其对碳一及多碳产物的选择性而被认为是非常独特的一种二氧化碳还原催化剂。尽管如此,因为铜基催化剂上二氧化碳还原的反应路径过于复杂,其对单一产物的高选择生产很少能够在铜基催化剂上实现。很多基于实验和理论计算的工作表明,二氧化碳还原过程中的中间产物,如*COOH和*OCHO,对铜基催化剂二氧化碳还原的产物选择性具有决定性的作用。

然而,很少有研究通过系统性的设计铜基催化剂来促进特定中间产物的生成,进而实现对产物选择性的控制。因此,我们设计了一种还原-氧化-还原的催化剂处理方法,通过氧化还原的过程来促进铜催化剂表面的重构,这项工作第一次实现了对*COOH和*OCHO中间产物及其最终产物的高效生产。本文中催化剂重构的策略为未来催化剂的设计和二氧化碳还原机理的研究提供了方向。


文章简介

在这里,来自澳大利亚联邦科学与工业研究组织(CSIRO)的韩兆军博士与新南威尔士大学的Rose Amal院士,在国际知名期刊ACS Catalysis上发表题为“Reconstructing Cu Nanoparticle Supported on Vertical Graphene Surfaces via Electrochemical Treatment to Tune the Selectivity of CO2 Reduction toward Valuable Products”的文章。该文章报道了一种负载于垂直石墨烯上铜基催化剂的重构改性方法:还原-氧化-还原预处理法,实现了铜基催化剂对二氧化碳还原活性的提高和选择性的控制。






图1. 通过调节催化剂预处理的电压,实现对催化剂的重构改性,进而控制催化剂上不同的反应路径

要点一:铜基催化剂选择性提高
通过还原-氧化-还原预处理方法的电压调节,实现了对催化剂晶体缺陷,氧空位,不饱和配位金属点位的可控生成,进一步得到了高甲酸选择性的催化剂和以*COOH为中间媒介产物的高选择性催化剂。
要点二:催化剂重构的动态研究
首次通过原位同步辐射衍射研究,直接观察到了催化剂重构过程中的氧化-还原/无定形化-重结晶过程,揭示了催化剂在重构过程中催化剂氧化态和晶界形成的动态变化。
要点三:催化机理的理论计算

结合原位表征和非原位表征手段,准确构建了Cu(111)/Cu2O(112)界面模型,揭示了其在调节不同二氧化碳还原反应路径的重要作用。


原文链接:

Reconstructing Cu Nanoparticle Supported on Vertical Graphene Surfaces via Electrochemical Treatment to Tune the Selectivity of CO2 Reduction toward Valuable Products
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05431


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